量子反常霍尔效应的实验观测和体会（三） 

薛其坤 

　　要突破传统方法无法解决的难题，就得在实验技术和方法上寻找新的切入点。MBE生长动力学的掌握，使我们解决了材料这个非常重要的起始性问题。这为我们的后续研究奠定了最关键的基础，也为我们团队在拓扑绝缘体这个新兴而有趣的领域里奠定了国际学术地位。

如何进入这个领域？

　　已经有了相关理论，再从实验上加以验证，这似乎没有什么了不起的。但是实际上，我们经历了非常不平凡的、艰难的探索过程。

　　我们是如何进入这个领域的？这要从一份报告说起。我要求每个进课题组的研究生每月交两份报告——文献阅读报告（reading report）和工作进展报告（work report）。2008年10月，博士生李耀义在文献阅读报告中介绍了《自然》杂志在2008年4月24日发表的一篇论文，讲的是Bi1-xSbx合金中同时存在的拓扑绝缘体和量子自旋霍尔相（A topological Dirac insulator in a quantum spin Hall phase）。李耀义说：“这篇文章引起了我极大的兴趣，因为在成分如此熟悉、如此简单的体系里有我从来没听过的物理现象。”他觉得很有意思，我听了之后也觉得很有意思。经过组会的讨论，我们从物理直觉上决定要做相关的实验研究。

图1 符合拓扑绝缘体预期的铋锑合金。

　　我们做过很多年的铋（Bi），对铋的特性搞得很清楚。95%的铋加上5%的锑形成的合金，就能达到《自然》这篇文章中提到的拓扑绝缘体的效果，这对我们来说是一个非常简单的结构。所以到2008年底，我们很快就做成了非常平整的一微米见方的铋锑合金。大家从原子扫描显微镜的照片中看到的一个个台阶是单原子台阶，非常平。同时我们马上测量了电子结构，按照拓扑绝缘体的理论预期，应该形成一个狄拉克圆锥，我们在实验中确实看到了锥形的结构（图1）。就这样，我们很快进入了拓扑绝缘体这个刚刚兴起而且非常抽象的领域。

瓶颈之一：最基本的材料问题

　　要想深入研究拓扑绝缘体，首先要能做出这样的材料。既然是绝缘体，就一定不能导电。但是因为铋是半金属，很难做到绝缘，再加上金属锑就更难绝缘了。所以从物理上的直觉来说，这样一个合金很难做成拓扑绝缘材料，利用输运测量得到拓扑绝缘体的新奇物理效应很困难。正当我们觉得可能很难有什么新的进展时，2009年春节刚过，学生就在网上看到了普林斯顿大学哈桑（Hasan）研究组以及张首晟、方忠合作的两篇文章，他们都在实验中发现了新的拓扑绝缘体，不是合金，而是化合物。

　　这期间的发展非常快。斯坦福大学著名华裔实验物理学家沈志勋的学生陈宇林在《科学》上发表文章，验证了拓扑绝缘体领域非常有名的狄拉克圆锥的结构。拓扑绝缘体电子的动量和能量呈线性关系（以前所有的半导体材料都呈抛物线关系），在三维上呈现出圆锥的形状。斯坦福大学著名的晶体生长专家费舍尔教授帮助沈志勋、陈宇林“长出”这个化合物的材料，看到了清晰漂亮的圆锥结构；普林斯顿的哈桑与化学系同事卡瓦（Cava）合作，在实验中也看到了非常漂亮的圆锥结构。拓扑绝缘体这个概念刚刚在理论上提出，就通过实验开始得到验证，而且实验结果非常有趣，所以马上变成了物理学尤其是凝聚态物理中非常重要的研究方向，发表的文章基本都是《科学》、《自然》这一级别的。

　　不过，尽管这些实验看到了狄拉克圆锥和拓扑的有关信号，但它们所使用的材料质量并不高，还有很多缺陷，这些缺陷造成材料本身是导电的。既然能导电，何谈“绝缘”呢？所以，当时制约该领域发展的瓶颈问题就是最基本的材料问题。

MBE生长动力学的掌握

　　要想让材料做到绝缘，并不那么容易。首先我们需要找到一个高纯的单晶材料，其中由于杂质造成的不必要的电子浓度要小于1017cm-3 ，而材料的基本阿伏伽德罗常数——原子密度是1023cm-3，也就是说100万个原子中最多允许有一个杂质，这显然非常苛刻。普林斯顿的卡瓦和斯坦福的费舍尔都是单晶材料生长方面的世界顶级专家，他们用传统的晶体生长方法做不到绝缘，不是因为水平不高，而是因为这样的材料本身非常难找。以氧化锌为例，已经“吆喝”20多年了，但实验上还是没能把它做成绝缘体。

　　既然两位顶尖专家用传统的晶体生长方法没能成功，我们要突破这个难关，就得在实验技术和方法上寻找新的切入点。做实验的首要条件是技术精湛、设备先进，我从回国后一直致力于精密实验技术的发展，2007年我们又搭建了MBE-STM-ARPES联合系统，这个联合系统对材料生长的控制和结构表征达到了原子水平。我用分子束外延（MBE）技术研究砷化镓（GaAs）这类化合物半导体，有十几年充分的积累。砷化镓是由一个金属加上砷的分子合成的，而如果用金属铋硒合成Bi2Se3，从两个材料四种元素的基本性质来看，其分子束外延的生长动力学应该非常类似，对我们来说不难做到。

图2 MBE生长动力学研究。

　　学生在哈桑、卡瓦的文章中发现Bi2Se3后，我们考察了其基本原子的性质，马上“忘掉”铋锑合金，迅速转到Bi2Se3这一化合物上来。2009年春天，我们很快用砷化镓的经验进行了Bi2Se3的生长动力学研究。这个曲线就是电子强度随薄膜生长时间变化的曲线，这个反射式高能电子衍射的强度震荡很漂亮，意味着在硅上生长的这个拓扑绝缘体薄膜是一个原子层一个原子层上去的，震荡一个周期就增加一个原子层（图2）。所以我们很快就建立了非常高质量的薄膜的生长动力学，后面还有一些进一步的实验。这些实验的成功，实际上对我们的分子束外延来讲并不是很困难的事，但它们在拓扑绝缘体这个领域解决了重要的材料问题。我们用分子束外延这一技术而不是传统的单晶生长，很快就可以制备出严格化学配比的这种化合物的单晶薄膜，而且这个薄膜的形貌非常好，它是一个层一个层往上长的，即使长到100层，材料也是非常平的。如何证明呢？我们有非常明亮、锐利的“眼睛”——扫描隧道显微镜（STM）。用STM在半微米见方的块上进行扫描，我们看到只有4个原子台阶，说明原子表面平整度差不多。如果再放大的话，可以看到一个个碲（Te）原子排列得整整齐齐，一个缺陷也没有。（图3）

图3 原子级平整的Bi2Te3薄膜。

　　所以，我们用MBE的方法非常容易得到原子级平整的薄膜。用联合系统中的角分辨光电子能谱（ARPES），我们还可以马上看到非常漂亮、像杯子一样的狄拉克圆锥。更重要的是，信号反应显示这个材料是绝缘的。（图4）我们做这么一个薄膜，一天半就可以完成。不Bi2Te3仅是，我们做Bi2Se3材料，同样可以得到平整无杂质的拓扑绝缘体结构。

图4 实验上原位验证狄拉克圆锥形的电子结构。

　　MBE生长动力学的掌握，使我们解决了材料这个非常重要的起始性问题。这为我们的后续研究奠定了最关键的基础，也为我们团队在拓扑绝缘体这个新兴而有趣的领域里奠定了国际学术地位。从2010年到2013年，团队成员连续4年在美国物理学会年会这个全球物理学界规模最大的会议上作邀请报告，说明我们在拓扑绝缘体领域的薄膜材料及其表征方面已经有了非常好的基础。正在此时，拓扑绝缘体理论的开创者之一张首晟教授与香港大学物理系主任张富春教授于2009年6月组织了拓扑绝缘体领域的国际前沿研讨会，听说我们的进展后，邀请我前去作报告。张首晟本人也在2009年成为清华的教授。我们以前就非常熟悉，由此更建立了理论与实验紧密合作、非常友好的兄弟般的关系。

　　（未完待续。本文根据薛其坤院士2013年4月27日做客清华论坛所作报告编辑整理。编辑整理/程曦 张硕 向小雨 贾霄宇 马逸昕 韩靖北 周诗宇）

    来源：新清华2013-09-06 第1928期