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深圳国际研究生院刘碧录、邹小龙团队在转角黑磷烯体系中观测到莫尔调制的光学效应

清华新闻网6月25日电 两层二维材料以一定的角度堆叠所形成的范德瓦尔斯异质结被称为莫尔超晶格材料,这类莫尔材料的一个重要特征是体系中存在一个由不同层间原子堆叠方式所形成的新周期。这个新周期会显著地调制范德瓦尔斯异质结中电子的行为,产生许多新奇的物理现象,例如“魔角”石墨烯中存在的超导态、莫特绝缘态和磁性等量子物理现象;小角度过渡金属硫族化合物二维材料异质结中莫尔激子等特性。目前,这类莫尔调制的电子行为只在石墨烯、六方氮化硼和过渡金属硫族化合物等六方晶系材料中被报道,且均在小角度异质结中被观测到。能否在更大的转角下、在其他对称形式的材料中发现类似的莫尔调制的电子行为,对理解莫尔材料具有重要意义。

近日,清华大学深圳国际研究生院材料研究院刘碧录、邹小龙、成会明等人和美国加州大学伯克利分校王枫团队合作,首次在具有大角度转角的单层/双层黑磷烯体系中观察到了莫尔超晶格调制的光学跃迁。值得关注的是,黑磷烯具有二次对称特征,这与之前报道的三次或六次对称材料不同。

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方形莫尔超晶格示意图

图a:单层黑磷烯的晶体结构示意图;图b:转角黑磷烯的光学显微镜图片;图c:模拟了两层方形晶格二维材料在一定的角度下形成的莫尔超晶格;图d:具有20°转角的黑磷烯体系的结构示意图,其中红色和蓝色原子标记了界面处的两层黑磷烯。

少层黑磷烯可以通过胶带剥离的方法从黑磷晶体(磷的一种稳定的同素异形体)中得到。黑磷烯具有独特的方形晶格结构,空间群为Cmca,其性质表现出很强的各向异性;同时,少层黑磷烯是直接带隙半导体,其能隙大小随层数的增加而显著减小。这些特性为研究转角黑磷烯中的光学跃迁提供了可能。

该研究以转角黑磷烯体系为突破点,首先通过化学气相输运法制备出黑磷晶体,并利用胶带剥离法制备了单层黑磷烯和双层黑磷烯样品。进一步,将其以特定角度堆叠,制备出具有不同转角的单层/双层黑磷烯莫尔材料,并首次在该体系中观察到方形的莫尔超晶格。

文章进一步研究了不同转角下体系的光学性质,发现即使在很大的转角下(达19度),方形的磷烯超晶格依然表现出了新的光学效应,其中电子的行为显著受到体系莫尔势的调制,这与“魔角”石墨烯中电子关联态只出现在“魔角”附近极小的角度区间的行为很不相同。更有趣的是,由于黑磷烯的各向异性,转角黑磷烯体系中的光学跃迁也体现出了很强的各向异性,而且其极化轴更接近双层磷烯的扶手椅方向。密度泛函理论(DFT)计算进一步表明,在大的扭转角度下的光学跃迁发生在该体系的第一布里渊区的中心点处,并强烈依赖与转角黑磷烯体系中堆垛依赖的强的层间电子杂化。

理论计算还揭示了潜在的电子布洛赫波函数在层间耦合中扮演的重要作用。在转角黑磷烯体系中,电子布洛赫波函数导致了导带的强杂化,而价带耦合则极小。计算得到的单层/双层莫尔超晶格的光学响应与实验结果一致。二维转角黑磷烯莫尔材料的相关研究,丰富了莫尔材料的种类,为研究人员深入理解转角带来的新奇物理现象提供了一种新的材料平台。

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转角黑磷烯体系中莫尔调制的光学跃迁

图a:单层、双层和20°转角黑磷烯体系的光致发光谱;图b:单层、双层和20°转角黑磷烯体系的偏振角度依赖的光致发光光谱;图c和图d:20°转角黑磷烯体系在导带底(价带顶)的局域电荷密度沿扶手椅方向的切面分布。可以看出在导带底单层与双层的电荷密度主要分布在两者之间的界面处,而在价带顶相应的电荷密度则主要局域在双层黑磷烯中。

相关成果近日以“转角黑磷烯异质结中的各向异性的莫尔光学跃迁”(Anisotropic moiré optical transitions in twisted monolayer/bilayer phosphorene heterostructures)为题发表在《自然·通迅》(Nature Communications)上。清华大学深圳国际研究生院刘碧录副教授、邹小龙副教授和美国加州大学伯克利分校王枫教授为本文通讯作者,论文第一作者为清华大学深圳国际研究生院博士后赵仕龙和2018级环境科学与新能源技术专业博士生王二青,论文作者还包括清华大学深圳国际研究生院成会明院士以及2018级环境科学与新能源技术专业博士生谭隽阳等人,论文第一单位为清华大学深圳国际研究生院。

论文链接:

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24272-9

供稿:深圳国际研究生院

编辑:李华山

审核:吕婷

2021年06月25日 16:12:27

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