清华新闻网12月15日电 清华大学能动系禚玉群教授联合意大利科技研究院（IIT）等国际研究团队，在电化学二氧化碳还原反应（CO₂R）界面机理研究方面取得重要进展。研究工作系统揭示了电化学电势驱动的界面水溶剂动态特性对CO₂电还原反应路径和动力学的关键调控作用，为在真实工作条件下理解和优化CO₂R过程提供了新的理论框架。

在实际反应条件下，从分子层面理解催化剂-电解质界面仍然是电催化领域的核心挑战之一。电化学势在调控界面溶剂化及其对CO₂电还原的影响方面的作用尚未得到充分阐明。

研究团队利用机器学习加速的分子动力学模拟、基于巨正则密度泛函理论(DFT)框架的显式溶剂模型以及增强采样技术，系统探究了反应电势对Ag（111）/H₂O界面处CO₂还原过程的影响。结果表明，施加的电势显著改变了界面水的取向并调节了氢键网络的强度。这种溶剂对电势的响应在稳定反应中间体、调控反应动力学以及促进质子转移和氢氧根扩散等关键步骤方面发挥着重要作用。这些发现强调了溶剂动力学在CO₂还原中的关键作用，凸显了在实际反应条件下模拟电化学反应的重要性。溶剂不再是被动的背景介质，而是动态的、对电势敏感的参与者，在催化过程中发挥积极作用。

工作电势（USHE = -1.5 V）条件下CO₂电还原为CO过程及基元反应能垒示意图

研究从分子尺度上深化了对电极–电解质界面协同作用机制的理解，为在真实工况下开展电化学反应理论模拟提供了重要方法学参考，也为通过调控界面溶剂环境来提升CO₂电还原效率提供了新的思路。

研究成果以“电化学电位驱动的水动力学控制了Ag/H₂O界面上的co₂电还原”（Electrochemical potential-driven water dynamics control CO₂ electroreduction at the Ag/H₂O interface）为题，于11月27日在线发表于《自然·通讯》（Nature Communications）。

清华大学能动系2020级博士生田雄伟为论文第一作者，清华大学能动系教授禚玉群、化学系副教授肖海和意大利技术研究院教授米凯莱·帕里内洛（Michele Parrinello）为论文通讯作者。论文共同作者还包括意大利技术研究院阿克塞尔·托塞洛·加尔迪尼（Axel Tosello Gardini）博士和翁贝托·劳奇（Umberto Raucci）博士。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-025-65630-1

供稿：能动系

编辑：李华山

审核：郭玲